本发明所述高韧性铸造Fe-Cr-Mo基高阻尼合金，该合金含有质量分数为0.05～0.8％的Zr。优选合金的组分及各组分的质量分数如下：Cr为13～17％，Mo为1～4％，Si为0.3～1.5％，Mn为0.3～1.0％，Ni为0～2.0％，Zr为0.05～0.8％，余量为Fe。本发明所述高韧性铸造Fe-Cr-Mo基高阻尼合金的制备方法，按照本发明所述高韧性铸造Fe-Cr-Mo基高阻尼合金的组分及组分配比称取原料，采用真空感应熔炼、浇注得到合金铸件，再对合金铸件进行阻尼化热处理即可，真空感应熔炼时Zr源在真空条件下于精炼末期加入。本发明能在不降低阻尼性能的前提下，大幅度提高Fe-Cr-Mo基阻尼合金的韧性。